Matlantisで実現する不均一系理論触媒科学3.0： Ru/La0.5Ce0.5O1.75-xにおける強い金属・担体相互作用の解明と展望_PFCCウェビナー_20221215
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講演者 信州大学 古山通久先生 講演名 Matlantisで実現する不均一系理論触媒科学3.0： Ru/La0.5Ce0.5O1.75-xにおける強い金属・担体相互作用の解明と展望 講演概要 これまで、不均一系触媒を理論的に設計するという試みは、実現からは程遠いとされてきた。それは、実際の触媒構造を計算機に取り込むことができないことが大きな要因となっている。 本ウェビナーでは、Matlantisを用いることでサイバーとフィジカルの融合を実現することで複雑な担持金属触媒上における活性起源を解明した事例を紹介するとともに、理論触媒科学の刷新に向けた展望について紹介する。 https://matlantis.com/ja/
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- 1. X-Scientia PFCCウェビナー 2022年12月15日 13:00～15:00 Matlantisで実現する不均一系理論触媒科学4.0： Ru/La0.5Ce0.5O1.75-xにおける強い金属・担体相互作用の解明と展望 古山通久（KOYAMA Michihisa） ‘22.01～現在 ヴェルヌクリスタル株式会社 取締役 ‘21.02～’22.03 京都大学オープンイノベーション機構 特定教授 ‘20.04～現在 株式会社マテリアルイノベーションつくば 研究戦略企画部長 ‘19.12～現在 株式会社X-Scientia（クロスサイエンティア） 代表取締役 ‘18.04～現在 信州大学 先鋭材料研究所 教授 ‘16.10～’22.03 広島大学 大学院先進理工系科学研究科 客員教授 ‘16.10～’20.03 物質・材料研究機構エネルギー・環境材料研究拠点 ユニット長 ‘08.11～’18.03 九州大学 稲盛フロンティア研究センター 教授 ‘03.10～’08.11 東北大学 大学院工学研究科応用化学専攻 助教 ‘02.04～’03.09 東京大学 大学院工学系研究科化学システム工学専攻 博士研究員 ‘02.03 東京大学 大学院工学系研究科化学システム工学専攻 博士（工学） ’21.06 日本コンピュータ化学会 学会賞 ’14.04 科学技術分野の文部科学大臣表彰 若手科学者賞 ’09.03 化学工学会研究奨励賞 名刺
- 3. Ru/La0.5Ce0.5O1.75-xにおける強い金属・担体相互作用 3 サイバーフィジカルの融合により実在系構造を特定、活性起源を解明 ✓ 汎用ニューラルネットワークポテンシャルを用いた超高速計算 ✓ 還元された担持金属触媒の構造を200通り準備 ✓ 全ての構造において可能な窒素吸着の配置を計算（78吸着構造×200触媒構造） ✓ 各吸着状態における窒素分子の振動モードを算出 ✓ 窒素分子の振動モードを合成し観測される赤外スペクトルを算出 ✓ 実測との対比から実在系に対応する構造モデルを推定 ✓ 実在系に対応する構造モデルを用いて遷移状態解析、高活性の因子を解明 従来：イオン伝導の計算化学 2021年3月からニューラルネット ワークポテンシャル使用開始 2021年8月から触媒研究開始 2022年8月下記公表 https://arxiv.org/abs/2208.13385
- 6. 実在系触媒構造への挑戦：還元された酸化物表面のナノ粒子 6 実験的構造観察 Ogura et al., Chem. Sci. 2018, 9, 2230 ❑還元処理によりLa3+やCe3+/4+が Ru表面を被覆 強い金属担体相互作用 Strong Metal Support Interaction (SMSI)
- 7. 実在系触媒構造への挑戦：還元された酸化物表面のナノ粒子 7 Ogura et al., Chem. Sci. 2018, 9, 2230 実験的IRスペクトルと機構推定
- 9. 実在系触媒構造への挑戦：克服する課題 9 Ce偏析 La偏析 超格子 固溶 担体中の 配置の自由度： Ce・La・O空孔 の配置 担持構造の配置の自由度：ナノ粒子・O空孔・カチオンの配置 吸着種の配置の自由度：吸着位置とナノ粒子・担体・カチオンの配置 https://arxiv.org/abs/2208.13385
- 10. 計算フレームの構築～手動から自動へ 10 4 x 4 x 3 La0.5Ce0.5O1.75 111 Slab (30 Å vacuum) Energy Minimization FIRE, fthr = 0.001 eV/Å MD Simulation NVT, T = 650 °C dt = 0.5 fs, tequil = 100 ps Equilibrated Slab Surface Reduction Var. % Reduction La0.5Ce0.5O1.75-x Red. Slab Ru238 HCP Slice Optimized Ru238 0001 Facet → 143 Atoms Ru143 HCP Supported NP System Energy Minimization FIRE, fthr = 0.001 eV/Å Supported NP with Art. SMSI Artifical SMSI Var. No. of cations Random Cations from Reduced Layer rRu-Ce/La = 1.5 Å Opt. Ru143- La0.5Ce0.5O1.75-x Opt. Ru143- La0.5Ce0.5O1.75-x-y- N2 Adding Molecule Optimized N2 On Top Ru-Sites rRu-N = 1.6 Å Med(xRu,yRu) Δz = 1.5 Å Ru La Ce O Adding Slab ΔzNP-Slab = 1.5 Å N https://arxiv.org/abs/2208.13385 15,600の窒素吸着状態の構造最適化・振動解析
- 12. 実測の再現から活性起源の解明へ：吸着N2の状態 12 横軸をN2距離としたの15600の計算結果の頻度分布 https://arxiv.org/abs/2208.13385 1.14 1.15 1.16 1.17 1.18 1.19 1.20 rN-N in Å
- 14. 実測の再現から活性起源の解明へ：振動スペクトル 14 xxxx cm-1 xxxx cm-1 Fitting?? ブロードニング起源に基づく予測 各吸着状態 １．装置由来のブロードニング ２．ドップラーブロードニング（影響小） （振動の方向と電磁波の方向） ３．衝突によるブロードニング （金属触媒、担体、隣接吸着種、気相吸着種） 観測スペクトル 表面における各サイトの占有確率（被覆率） 各サイトの占有確率を考慮した総和を観測 https://arxiv.org/abs/2208.13385
- 15. 実測の再現から活性起源の解明へ：振動スペクトル 15 https://arxiv.org/abs/2208.13385 ドップラーブロードニング※ 𝛿𝜈𝐷 = 2𝜈 𝑐 2∙𝑘𝐵𝑇 ln 2 𝑚𝑁2 1 2 𝜈:振動数 𝑐:光速 𝑚𝑁2 ：窒素分子の質量 ※実質的寄与はなし 衝突によるブロードニング 𝛿𝜈𝐶,𝑖 = 𝜋𝑟2 2𝑐 8𝑘𝐵𝑇 𝜋𝜇𝑁2−𝑖 1 2 ∙ 𝜌𝑖 𝜇𝐴−𝐵 = 𝑚𝐴𝑚𝐵/(𝑚𝐴 + 𝑚𝐵) 𝜌𝑖：元素種iの数密度※ ※隣接する吸着サイトの数密度は吸着エネルギーから 被覆率を算出しサイトの占有率を重みとして算出 *Atkins, P. W., de Paula J., K. J. Physical Chemistry, 11th ed. Oxford University Press, Oxford 944 (2017).
- 16. 実測の再現から活性起源の解明へ：振動スペクトル 16 N2(i) Adsorption State Catalyst Configuration Doppler Peak Position Wave- number Structure Adsorption Coverage Weighting Factor Variance Detector Resolution Gas Ru/Ce/La/O Collisions Further N2 Collisions Gaussians Collision radius rc Wavenumber Spectrum 𝛿 𝜈𝐷 = 2 𝜈 𝑐 2 ∙ 𝑘𝐵𝑇 ln 2 𝑚𝑁2 1 2 𝛿 𝜈𝐶,𝑖 = 𝜋𝑟2 2𝑐 8𝑘𝐵𝑇 𝜋𝜇𝑁2−𝑖 1 2 ∙ 𝜌𝑖 𝜃𝑁2(i) 𝜈i 2𝜎 2 ln(2) = 𝛿 𝜈 𝑔𝑖 𝑥 = 𝜃𝑁2(i) 2𝜋𝜎2 𝑒 − 1 2 𝑥− 𝜈𝑖 2 𝜎2 𝐺 𝑥 = 𝑔i(𝑥) 𝛿 𝜈 𝐶 (𝜌 id.gas (𝑝, 𝑇)) https://arxiv.org/abs/2208.13385
- 18. 実測の再現から活性起源の解明へ：振動スペクトル 18 Ogura et al., Chem. Sci. 2018, 9, 2230 似てると言えば似てる・・・でいのか？！ https://arxiv.org/abs/2208.13385
- 19. 実測の再現から活性起源の解明へ：振動スペクトル 19 実測と計算の類似度を統計的に処理⇒実在系を代表する構造を特定 ピアソン相関係数 𝑆PCC,i = σj=1 𝑛 𝜌 ǁ 𝜈N2,j − ҧ 𝜌i ∙ 𝜌Exp 𝑥j − ҧ 𝜌Exp σj=1 𝑛 𝜌 ǁ 𝜈N2,j − ҧ 𝜌i 2 σ𝑗=1 𝑛 𝜌Exp 𝑥j − ҧ 𝜌Exp 2 ※ Esch et al., Quantitative comparison of experimental and computed IR-spectra extracted from ab initio molecular dynamics. J. Chem. Theor. Comput. 17, 985 (2021). Eschらの先行研究※において類似度を議論するに最適と示唆（0.684以上で類似と規定） 500℃還元と650℃還元の実測値（下図）の類似度⇒0.98 有効に機能しない https://arxiv.org/abs/2208.13385
- 20. 実測の再現から活性起源の解明へ：振動スペクトル 20 実測と計算の類似度を統計的に処理⇒実在系を代表する構造を特定 2つの領域に分割して類似度を定義 高波数領域 低波数領域 ピークに対応するkパーセンタイルを定義 P kExp A,lo = ǁ 𝜈N2,Exp lo P kExp B,hi = ǁ 𝜈N2,Exp hi Supplementary Table 2 TRed in °C ǁ 𝜈N2,Exp hi (cm-1) ǁ 𝜈N2,Exp lo (cm-1) 𝑘Exp A,lo 𝑘Exp B,hi 500 2,164 1,883 60% 65% 650 2,164 1,846 60% 60% https://arxiv.org/abs/2208.13385
- 21. 実測の再現から活性起源の解明へ：振動スペクトル 21 実測と計算の類似度を統計的に処理⇒実在系を代表する構造を特定 コルモゴロフ–スミルノフ検定（KS検定） 有限個の標本に基づいて、二つの母集団の確率分布が異なるものであるかどうか、あるいは母集団の確率分布が 帰無仮説※ で提示された分布と異なっているかどうかを調べるための統計学的仮説検定の一種 ※ 仮説検定で捨てるか捨てないか決めようとする仮説で、「差がない」「効果がない」といった否定形のもの Di=max|Fi,x-FExp,x| Fx:正規化された累積分布関数 Fi,x：計算スペクトルを積算して導出 FExp,x：実測スペクトルを積算して導出 𝐷𝑐𝑟𝑖𝑡 ≈ −0.5∙ln 𝛼 2 𝑛 帰無仮説の棄却の基準 吸着サイト数n=78 有意水準α=0.05 https://arxiv.org/abs/2208.13385
- 22. 実測の再現から活性起源の解明へ：振動スペクトル 22 実測と計算の類似度を統計的に処理⇒実在系を代表する構造を特定 2つの領域に分割して類似度を定義 高波数領域 低波数領域 ピークに対応するパーセンタイルのQ-Q法による平均二乗誤差とKS検定を組み合わせた下記式を定義、類似度 を議論 𝑆 = 1 + ǁ 𝜈N2 kExp A,lo − ǁ 𝜈N2,Exp lo 2 + ǁ 𝜈N2 kExp B,hi − ǁ 𝜈N2,Exp hi 2 2 ∙ 𝐷 −1 . https://arxiv.org/abs/2208.13385
- 23. 実測の再現から活性起源の解明へ：振動スペクトル 23 https://arxiv.org/abs/2208.13385 500℃還元に対応するスペクトルの平均 650℃還元に対応するスペクトルの平均
- 24. 実測の再現から活性起源の解明へ：遷移状態解析 24 TS* I TS 2N 1883 cm-1 1846 cm-1 ΔG (350 °C) in eV 1844 cm-1 2N N2 TS* I TS 2N a f g h N2 N2 2161 cm-1 2066 cm-1 N2 c TS TS* I TS 2N N2 N2 TS* I TS 2N i N2 TS* I TS 2N 1711 cm-1 1.94 0.90 0.98 1.09 0.64 0.65 https://arxiv.org/abs/2208.13385
- 25. 実測の再現から活性起源の解明へ：高活性構造の特定 25 ≈ 2160 cm-1 i iii iv v ii ≈ 2090 cm-1 i ii iii iv v ≈ 2060 cm-1 i ii iii iv v ≈ 1965 cm-1 i ii iii iv v ≈ 1917 cm-1 i ii iii iv v ≈ 1883 cm-1 ii iii iv v ≈ 1844 cm-1 ii iii iv v ≈ 1771 cm-1 ii iii iv v i i i 低活性化障壁 の局所構造 ⇒高活性の起源 https://arxiv.org/abs/2208.13385
- 26. 実測の再現から活性起源の解明へ：高活性構造の特定 26 States A C G H F I ΔG(350 °C) (eV) 1.94 0.90 1.09 0.98 0.65 0.64 ഥ 𝑁𝑁2 (𝑇red = 500 °C) 12.14 0.06 2.78 2.15 ഥ 𝑁𝑁2 𝑇red = 650 °C 12.26 0.50 1.69 2.56 TS* I TS 2N 1883 cm-1 1846 cm-1 ΔG (350 °C) in eV 1844 cm-1 N2 TS* I TS 2N a f g h N2 N2 2161 cm-1 2066 cm-1 N2 c TS* I TS 2N N2 N2 TS* I TS 2N i N2 TS* I TS 2N 1711 cm-1 2N TS https://arxiv.org/abs/2208.13385
- 27. サイバー触媒科学：実測の活性起源は？ 27 States A C G H F I ΔG(350 °C) (eV) 1.94 0.90 1.09 0.98 0.65 0.64 ഥ 𝑁𝑁2 (𝑇red = 500 °C) 12.14 0.06 2.78 2.15 ഥ 𝑁𝑁2 𝑇red = 650 °C 12.26 0.50 1.69 2.56 https://arxiv.org/abs/2208.13385
- 28. Ru/La0.5Ce0.5O1.75-xにおける強い金属・担体相互作用 28 サイバーフィジカルの融合により実在系構造を特定、活性起源を解明 ✓ 汎用ニューラルネットワークポテンシャルを用いた超高速計算 ✓ 還元された担持金属触媒の構造を200通り準備 ✓ 全ての構造において可能な窒素吸着の配置を計算（78吸着構造×200触媒構造） ✓ 各吸着状態における窒素分子の振動モードを算出 ✓ 窒素分子の振動モードを合成し観測される赤外スペクトルを算出 ✓ 実測との対比から実在系に対応する構造モデルを推定 ✓ 実在系に対応する構造モデルを用いて遷移状態解析、高活性の因子を解明 従来：イオン伝導の計算化学 2021年3月からニューラルネット ワークポテンシャル使用開始 2021年8月から触媒研究開始 2022年8月下記公表 https://arxiv.org/abs/2208.13385
- 29. 理論ー実験の連携：従来 29 Chem. Sci. 2018, 9, 2230 ③ 2160cm-1 1851cm-1 ⑤ 〇 〇 〇 〇 〇 活性評価 吸着特性評価 構造評価 遷移状態解析 吸着特性計算 構造単純化 Chem. Sci. 2018, 9, 2230 ② ④ ①
- 30. サイバーフィジカルの融合 30 サイバー フィジカル 活性評価 吸着特性評価 構造評価 Chem. Sci. 2018, 9, 2230 Chem. Sci. 2018, 9, 2230 活性評価 吸着特性評価 構造評価 振動解析 統計科学 実在系 構造の特定 Chem. Sci. 2018, 9, 2230
- 32. 従来（先進） 不均一系理論触媒科学のMatlantis前とMatlantis後 32 黎明期（前世紀） 従来 本研究 理論触媒科学1.0 理論触媒科学2.0 理論触媒科学3.0 理論触媒科学4.0
- 38. Research Transformation前 38 研究者の時間 計算機の時間 🚉 🍻 🍻 🚉 📉 📄 📄 📄 📄 📄 🍴 🍞 💻🖥 🖥 🖥 🖥 🖥🖥🖥🖥🖥 🖥 🖥 🖥 🖥 🖥 🖥 🖥 🖥
- 42. Catalyst poisoning Optimum Research Transformation前のMI 42 Weak activation Catalyst Activity Adsorbate Binding Energy (2) Generate catalyst surface models (3) Calculate binding energy data Train ML model Catalyst Activity Adsorbate Binding Energy (4) Propose Promising Catalysts (1) Define Descriptor(s) (2) (3) (4) (1)
- 43. Research Transformation後：理論触媒科学4.0 43 高難度反応への挑戦 分子を変える：CO、NO、O、、、、など低分子から大規模分子系へ 金属を変える：全金属元素からn元素を取り出した合金 担体を変える：Al2O3、ZrO2、CeO2、TiO2、、、、の基本担体とドーパント・空孔 5～15分（？） H Li Be K Ca Sc Ti V Cr Mn Fe Co Ni Cu Zn Ga Ge As Se Br Kr B C N O F Ne He Rb Sr Y Zr Nb Mo Tc Ru Rh Pd Ag Cd In Sn Sb Te I Xe Cs Ba Ln Hf Ta W Re Os Ir Pt Au Hg Tl Pb Bi Po At Rn Fr Ra An Rf Db Sg Bh Hs Mt Ds Rg Cn Na Mg Al Si P S Cl Ar La Ce Pr Nd Pm Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Lu Ac Th Pa U Np Pu Am Cm Bk Cf Es Fm Md No Lr Nh Fl Mc Lv Ts Og
- 44. 理論触媒科学4.0～サイバー触媒科学 44 金属元素：60強（合金や酸化物・複合アニオンなどに活用可能） H Li Be K Ca Sc Ti V Cr Mn Fe Co Ni Cu Zn Ga Ge As Se Br Kr B C N O F Ne He Rb Sr Y Zr Nb Mo Tc Ru Rh Pd Ag Cd In Sn Sb Te I Xe Cs Ba Ln Hf Ta W Re Os Ir Pt Au Hg Tl Pb Bi Po At Rn Fr Ra An Rf Db Sg Bh Hs Mt Ds Rg Cn Na Mg Al Si P S Cl Ar La Ce Pr Nd Pm Sm Eu Gd Tb Dy Ho Er Tm Yb Lu Ac Th Pa U Np Pu Am Cm Bk Cf Es Fm Md No Lr Nh Fl Mc Lv Ts Og 元素の組み合わせ（60元素の場合） 2元素：～2×103通り 3元素：～4×104通り 5元素：～8×106通り 10元素：～3×1011通り ×（元素の組成）×（合成条件）×（反応条件）＝∞ 合金の多元素化による膨大な探索空間
- 45. ナノ粒子化による熱力学の変化 45 https://www.jst.go.jp/pr/announce/20111024-3/index.html Nature Materials volume 11, pages 49–52 (2012) https://sites.google.com/site/catcalcphase/metal/au/au-pd Bulk Phase Diagram（Au, Pd） Crown Jewel Catalyst Data from: “Binary Alloy Phase Diagrams”, 2nd Ed., eds. T. B. Massalski, H. Okamoto, P. R. Subramanian and L. Kacprzak, in 3 volumes, ASM International, Ohio, USA, 1990 Solid Solution @ High T Segregation at Low T Bulk Phase Diagram（Pd,Pt） Pd/Pt H2 Treatment Solid Solution Kobayashi et al., J. Am. Chem. Soc, 132, 5576 (2010). Pd Au
- 46. ナノ粒子の熱力学 46 − + = − = − − 6 3 1 1 2 1 N t i v vib T i v T i v e e T RT E T: Temperature R: Gas constant : Vibrational Temperature k: Boltzmann’s constant w: Frequency h: Planck’s constant c: Velocity of Light N: Freedom W: Number of possible configurations kT c h T i i v w = − = − − − − − − = 6 3 1 1 ln 1 N t i v vib T i v T i v T i v e e e T R S W k Sconfig ln = Vibrational Enthalpy Vibrational Entropy Configurational Entropy From First-principles Calculations Excess Energy 𝜀𝑒𝑥𝑐𝑒𝑠𝑠 = 1 𝑁 𝜀𝑀𝑀′ − 𝑥𝜀𝑀 − 1 − 𝑥 𝜀𝑀′ 𝜀𝑀:Derived from First-principles Calculation 𝑥:Composition arXiv:2007.06137
- 48. 理論触媒科学3.0～組み合わせ爆発系の安定性予測 48 第一原理計算＋機械学習＋マルチカノニカルモンテカルロ法 Bull. Chem. Soc. Jpn. 2021, 94, 2484.
- 49. 理論触媒科学4.0～バイオ分野から学ぶ 49 Good！ NG！ ターゲットタンパク 候補低分子 病気に関係するタンパク質と 結合する治療薬を見つける 動物実験による in vivoスクリーニング in silicoスクリーニング／バーチャルスクリーニング 試験管における in vitroスクリーニング 創薬分野における
- 51. 多元素ナノ合金：吸着特性の網羅的計算 51 吸着サイト⇒649 サイト C O Pt Ru Ir CO ontop bridge 3-fold 4-fold 40:40:121 40:121:40 41:80:80 67:67:67 80:41:80 80:80:41 121:40:40 組成 Pt:Ru:Ir C-O distance / Å E ads / eV C-O distance / Å E ads / eV E ads / eV C-O distance / Å C-O distance / Å C-O distance / Å Bridge 3-fold fcc 3-fold hcp Ontop PtRuIr PtRuIr PtRuIr PtRuIr Monometal Ontop ca. 5000 calc. SCCJ2022秋 2O09
- 52. arXiv preprintの構成 52 https://arxiv.org/abs/2208.13385 本編 Abstract/Introduction pp.01-02 Results pp.03-07 Conclusions p.07 Methods pp.07-09 Figures & Tables pp.10-12 References pp.13-18 Supplementary Material Notes pp.02-04 Methods p.05 Figures pp.06-10 Tables pp.10-11 References pp.11-12 Autosummary Results Introduction & Explanation p.01 Auto-Summary pp.02-66 ⇐？！
- 53. PFP＋電場下ダイナミクス 53
- 55. 先鋭材料研究所（RISM）の取り組み 55 1位 2位 3位 4位 5位 国際共著論 文割合 信州大 42.44% NIMS 41.76% 理研 34.56% 東北大 33.96% 名工大 30.18% TOP 10% 論文割合 理研 19.07% NIMS 16.62% 信州大 14.73% 東京理大 14.27% 東京大 14.06% TOP 1% 論文割合 理研 3.55% NIMS 2.27% 東京大 2.18% 産総研 1.92% 信州大 1.84% ミッション ①世界の学術フロンティアを先導する ②データサイエンスを駆使し、未来社会の価値を創造する ③オープンイノベーションのプラットホームとなる ④次代の信州大学の屋台骨となり得る挑戦的新学術領域を創出する （2006～2015年）
- 56. データ駆動型AIラボ＠信州大学RISM：ARIM事業 56 マテリアル先端リサーチインフラ事業（2022.04～） （ARIM） センターハブ NIMS ハブ:東北大 ハブ: 東大 ハブ: 名大 ハブ: 京大 ハブ: 九大 スポーク: 信大 次世代ナノスケールマテリアル領域 ハブ：九州大学 スポーク：信州大学 データを生み出 す分析機器ごと にスタッフが支援 ESCA TEM Auger TOF-SIMS ・・・ センターハブ データ中核拠点クラウド IoTセキュリティデ バイス 信州大学（スポーク） 各機関で集められたデータを集約 利用可能なデータセットへと変換 各測定装置から得られた データを収集蓄積 NIMS 九州大学（ハブ機関） スポーク代表者：橋本 佳男 運営委員会（利用課題選定、報告書の審査など） 事務局 ・事務局長（URA） ・事務員 データ統括部門 • 部門長：木村 睦 • データ活用人材：森川大 設備利用部門 • 部門長：橋本 佳男 • 専門技術人材 データ駆動型AIラボと連携
- 57. データ駆動型AIラボの成果例：フラックス法による結晶成長 57 CrystEngComm, 2022, 24, 3179 機械学習の学習 2018年秋～
- 58. 0 2.0 4.0 6.0 8.0 0 2.0 4.0 6.0 8.0 Training data Test data Predicted MAH [mol/kg Feed ] Measured MAH [mol/kgFeed] (a) 0 1.0 2.0 3.0 0 1.0 2.0 3.0 Predicted c2PAH [mol/kg Feed ] Measured c2PAH [mol/kgFeed] (b) Training data Test data 0 0.5 1.0 1.5 0 0.5 1.0 1.5 Predicted 3PAH/4PAH/coke [mol/kg Feed ] Measured 3PAH/4PAH/coke [mol/kgFeed] (c) Training data Test data 0 2.0 4.0 6.0 8.0 0 2.0 4.0 6.0 8.0 Predicted MAH [mol/kg Feed ] Measured MAH [mol/kgFeed] (d) Training data Test data 0 1.0 2.0 3.0 0 1.0 2.0 3.0 Predicted c2PAH [mol/kg Feed ] Measured c2PAH [mol/kgFeed] (e) Training data Test data 0 0.5 1.0 1.5 0 0.5 1.0 1.5 Predicted 3PAH/4PAH/coke [mol/kg Feed ] Measured 3PAH/4PAH/coke [mol/kgFeed] (f) Training data Test data データ駆動型AIラボの成果例：特徴量エンジニアリング 58 第129回触媒討論会B討論公表済 Manuscript submitted and under revision Basic descriptors Temperature Contact time Feedstock concentration T Xi (i = 1 – 5) Additional descriptors Concentration interaction Arrhenius type temperature Reaction rate Concentration change XiXj (i, j = 1 – 5) exp(−Ea/RT) exp(−Ea/RT)Xi exp(−Ea/RT)XiXj exp(−Ea/RT)Xi exp(−Ea/RT)XiXj 0 50 100 150 0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 RMSE R2 Ea [kJ/mol] MAH RMSE (a) 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 MAH R 2 0 50 100 150 0 0.1 0.2 0.3 c2PAH RMSE Ea [kJ/mol] (b) RMSE R2 0 50 100 150 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 c2PAH R 2 0 50 100 150 0 0.1 0.2 3PAH/4PAH/coke RMSE Ea [kJ/mol] (c) RMSE R2 0 50 100 150 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 3PAH/4PAH/coke R 2 PLS RR Lasso KRR SVR RF ERT GBRT 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 MAH RMSE Basic descriptors Physics-based feature engineering (a) PLS RR Lasso KRR SVR RF ERT GBRT 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 MAH R2 (b) 機械学習の学習 2019年冬～
- 60. Team Members KOYAMA, Michihisa, Professor HISAMA, Kaoru, Assistant Professor NGUYEN, Quang, Research Assistant Professor TABOROSI, Attila, Research Assistant Professor NANBA, Yusuke, Postdoctoral Fellow VALADEZ HUERTA, Gerardo, Postdoctoral Fellow TAMURA, Ayako, Research Fellow ISHIZAWA, Masashi, Research Assistant MORIYAMA, Masahiro, Research Assistant KITAMURA, Nagahisa, Research Assistant TAKAHASHI, Kayo, Research Assistant NAKAJIMA, Kaoru, Secretarial Staff Group Members 60