ENEOSにおける低炭素技術への挑戦～汎用原子レベルシミュレータMatlantis™の共同開発者とユーザーの視点から～
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2022年3月24日 日本化学会 第102春季年会(2022) 「マテリアルズ・インフォマティクスの表面・界面系への拡張」セッションにおいて「ENEOSにおける低炭素技術への挑戦 ～汎用原子レベルシミュレータMatlantis™の共同開発者とユーザーの視点から～」のタイトルでENEOS株式会社 中央技術研究所 先進技術研究所の 井深が報告行いました。 PFCC webサイトリンク↓ https://matlantis.com/ja/
![ENEOSにおける低炭素技術への挑戦
～汎用原子レベルシミュレータMatlantis™の
共同開発者とユーザーの視点から～
2022年3月24日
ENEOS株式会社 中央技術研究所
先進技術研究所データサイエンスG 井深 丈
日本化学会 第102春季年会 (2022)
[3/24: B302] マテリアルズ・インフォマティクスの表面・界面系への拡張
基調講演 9:10－10:00](https://image.slidesharecdn.com/eneoseneos-220412051322/95/ENEOS-Matlantis-1-638.jpg)
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- 1. ENEOSにおける低炭素技術への挑戦 ～汎用原子レベルシミュレータMatlantis™の 共同開発者とユーザーの視点から～ 2022年3月24日 ENEOS株式会社 中央技術研究所 先進技術研究所データサイエンスG 井深 丈 日本化学会 第102春季年会 (2022) [3/24: B302] マテリアルズ・インフォマティクスの表面・界面系への拡張 基調講演 9:10－10:00
- 3. ENEOSの事業・研究所取組概要 ・マテリアルズ・インフォマティクス（MI）分子シミュレーション ⇒本日ご紹介「Matlantis」等革新技術の開発・活用を推進 ・AI（自動制御・機械学習・画像解析等）/各種最適化/ソフトセンサ ・熱流体シミュレーション（CFD） ◆中央技術研究所の取組 ・エネルギーの安全・安定供給 ・低炭素社会／カーボンニュートラル実現に向けた研究開発 ・デジタル化 課題解決に向けデジタル技術を活用 ◆事業概要 燃料 潤滑油 化学品・機能化学品 再エネ 水素 3/33
- 4. マテリアルズ・インフォマティクス（MI）とは 世の中の取組状況 米国 2011年 Materials Genome Initiative（MGI）立上げ 低コスト・高速の材料開発を目指す 欧州 2015年 Novel Material Discovery Laboratory（NOMAD）設立 中国 2015年 中国科学院・中国工学院が 連携して中国版MGIに着手 日本 2014年ごろから国家プロジェクト増加 （内閣府、文科省、経産省） 企業 素材メーカを中心に、単独あるいは IT企業と連携しての取組みが増加 • 材料開発にAIを用いて 膨大な候補物質から有望材料を見出す技術 • 研究者の経験や勘に頼る従来の手法を大幅に加速できるため、近年各国で開発が活発化 材料探索の加速 MI活用 バーチャル実験 シミュレータ ～10回/月 実験 ～10回/月 従来 数千回/月 開発に時間がかかる 4/33
- 5. 分子・原子レベルでのシミュレーションの重要性と課題 密度汎関数法(DFT)を使った論文件数 Source: www.sciencedirect.com 【動向】重要性・利用は年々増加し素材の革新に必須の技術 ・京などHPCIで利用実績No1分野 富岳でも重点分野 ・論文件数 https://www.hpcioffice.jp/invite2/documents2/ws_materi al_201016_yoshizawa.pdf HPCI実績（RIST） DFT :Twelve papers on the top-100 list relate to it, including 2 of the top 10. ・論文引用数 Nature Top100 papers（＠2015） （過去100万越えからの抽出） 7位： Lee, C., Yang, W. & Parr, R. G. LYP相関汎関数 8位： Becke, A. D. B3LYP交換相関汎関数 https://www.nature.com /news/the-top-100-papers-1.16224 原子数 ~10 10~100 >100 計算時間 ~数分 ~数時間 数日~数週間 当社保有 クラスタでの例 【課題】計算コストにより試行回数に限界あり ・AI等の革新技術による更なる 原子・分子シミュレーション分野の技術進展 5/33
- 6. 一般的なMIと開発技術の違い 原子配列 エネルギー ー E1 ー E2 ー E3 ー E4 ー E5 ・ ・ ・ 第一原理計算 データ ベース AI 学習 エネルギー 原子 配列 種々の物性 ・熱物性 ・機械物性 ・反応特性 等 AIシミュレータ 実験 文献 データ ベース AI 材料の 化学構造⇔物性 学習 AIシミュレータ 物性 化学 構造 世界トップレベルのAI技術を持つ Preferred Networks社と共同開発 6/33
- 8. Matlantis開発経緯：PFN殿との共研と合弁会社PFCC設立 テーマ検討 ・ 既存研究紹介やAI活用先を両社で模索 ・ Neural network potential 技術について検討 画期的技術。ただし元素種や構造が限定的である課題あり →独自AI技術で克服できる可能性（PFN殿提案） 共研の開始 ・ 「汎用的なNNPは無謀なのでは？」の意見はあり→逆にチャンスと捉え開始 ・ 不具合はあっても翌月に解消の繰返し →1年以内で活用可能、 2年以内で精度圧倒的向上＆想像を超える汎化性能を確認！ ANI-1 DOI: 10.1039/C6SC05720A (Edge Article) Chem. Sci., 2017, 8, 31923203） 合弁会社PFCC設立 ・ 様々な分野で活用・貢献できる技術と確信（日本素材のルネッサンス・課題解決） ・ PFN社、ENEOSの合弁会社PFCC社を2021年6月に設立 ミッション「革新的なマテリアルの創出に貢献し、持続可能な世界の実現を目指す」 8/33
- 11. NNPについて(Matlantisコア技術) 元素種 Ｘ座標 Y座標 Z座標 H 0.00 0.76 0.59 H 0.00 -0.76 0.59 O 0.00 0.00 0.00 エネルギーE -4.5332 eV i X Y Z 0 0.0000 0.0000 0.0004 1 0.0000 0.0002 -0.0002 2 0.0000 -0.0002 -0.0002 力 (eV/Å) INPUT 構造 OUTPUT 11/33 従来
- 12. Matlantisでの構造最適化 【安定構造】 Matlantis ：104.8°, 0.97Å 実験値 ：104.5°, 0.96Å 元素種 Ｘ座標 Y座標 Z座標 H 0.00 0.76 0.59 H 0.00 -0.76 0.59 O 0.00 0.00 0.00 標 元素種 Ｘ座標 Y座標 Z座標 H 0.00 0.76 0.59 H 0.00 -0.76 0.59 O 0.00 0.00 0.00 元素種 Ｘ座標 Y座標 Z座標 H 0.00 0.76 0.59 H 0.00 -0.76 0.59 O 0.00 0.00 0.00 ニュートン法、 BFGS等での再帰計算 INPUT 構造 OUTPUT 12/33
- 13. Matlantisでの各種計算 構造最適 振動解析 ・波数、フォノン、IR ・比熱 ・熱物性（H,S,F,G） ・吸着エネルギー ・被覆率 NEB IRC MD ・粘度 ・拡散 ・比熱 ・熱伝達係数 ・活性化エネルギー ・反応速度 分子×結晶表面 ・弾性定数 微小変化 構造 エネルギー 各種ライブラリ、example搭載し各種計算が可能（以下例） 13/33
- 14. 吸着エネルギーの計算例：Pd(111)表面での被覆率別CO吸着 Matlantisで直接的1008原子での被覆率別エネルギーを計算 ⇒被覆率約7割で最小エネルギーとなることを確認。 先行研究※とも整合性のあり （先行研究※では小規模でのDFT計算による独自力場モデル開発→MCで大型モデルを計算） Matlantis（PFP ｖ2.0.0) 先行研究※ CO吸着量別での吸着安定構造（Matlantis） 被覆率別でのエネルギー変化 被覆率上昇に伴い、吸着エネルギー低下し、7０％付近の被覆率でポテンシャルエネルギーは最低 Pd(111)表面 CO分子の吸着 14/33 ※R. Chen et al., Comput.Theo.Chem., 987 (2012) 77-83.
- 15. MatlantisのNNPアーキテクチャ 元素種 Ｘ座標 Y座標 Z座標 H 0.00 0.76 0.59 H 0.00 -0.76 0.59 O 0.00 0.00 0.00 元素種 Ｘ座標 Y座標 Z座標 H 0.00 0.76 0.59 H 0.00 -0.76 0.59 O 0.00 0.00 0.00 元素種 Ｘ座標 Y座標 Z座標 H 0.00 0.76 0.59 H 0.00 -0.76 0.59 O 0.00 0.00 0.00 構造 エネルギー・力 i X Y Z 0 0.0000 0.0000 0.0004 1 0.0000 0.0002 -0.0002 2 0.0000 -0.0002 -0.0002 i X Y Z 0 0.0000 0.0000 0.0004 1 0.0000 0.0002 -0.0002 2 0.0000 -0.0002 -0.0002 i X Y Z 0 0.0000 0.0000 0.0004 1 0.0000 0.0002 -0.0002 2 0.0000 -0.0002 -0.0002 誤差逆伝播法による学習 ネットワークの開発・教師データ準備・学習 w11 w12 w21 w22 w31 w32 達成したい目標 ・並進 回転等で同一結果 ・周期境界に対応 ・長距離相互作用対応 ・多元素汎化性対応 ・計算時間：O(N) ・汎用性 精度 【開発】 TeaNet※をベースにPFN殿が独自開発した 新規GNNによる定式化 例：Behler-Parrinello Symmetry function での課題を解決した 距離・角度・密度の構造の独自「定式化」モデル 15/33 ※ S. Takamoto, S. Izumi, and J. Li, arXiv: 1912.01398 (2019).
- 16. Matlantisの教師データの特徴 分子 吸着構造 界面 結晶 アモルファス クラスター ・PFN殿のスーパーコンピュータで1000万種オーダの第一原理計算よる教師データを準備 （公開時点で60000日GPU利用） ・多様な構造（分子、結晶、界面、クラスター、吸着、アモルファス） ・最適化構造、振動構造、MD構造も追加 ・ PFN殿計算資源 16/33 【引用】S. Takamoto et al., arXiv: 2106.14583 (2021).
- 17. Matlantisの予測精度 開発NNP＋開発教師データの検証 アモルファス NNモデル本体の検証 ・OC20 （Facebook社公開教師データ）を 学習した場合でも開発NNPの誤差は小さい ネットワークアーキテクチャの優位を確認 ただしOC20データのみでは精度が低い 構造を多く発見→独自教師データの必要性 最も予測が難しい、アモルファスでも高精度予測 （平均誤差：13.6meV/atom） 第一原理計算 （eV) 予測 (eV) 17/33 【引用】S. Takamoto et al., arXiv: 2106.14583 (2021).
- 19. Matlantis が研究開発サイクルを変える バーチャル実験 汎用原子レベルシミュレータ 高速に材料探索 ～1万回オーダ 有望な 材料 結果・考察 フィードバック 次の バーチャル実験 リアル実験 デジタル技術を活用した革新素材開発開発 ・・・ 新たな研究開発サイクル 高い 成功確率 19/33
- 20. ENEOSにおけるMatlantis活用事例 【出典】 https://www.process- worldwide.com/total-inaugurates-50-million-dollar- lubricants-oil-blending-and-production-facility-a- 766550/ 【出典】 https://www.eneos.co.jp/company/r d/intro/function/synthesis.html 高摺動ポリマ 【出典】 https://www.nmm.jx- group.co.jp/products/metallic_powder/tanb/ 触媒（再エネ・石化・ケミカル） 機能材・プロセス 潤滑油 金属・合金素材 【出典】 https://www.eneos.co.jp/consumer/ss/se rvice/oil/x_series/motoroil/index.html 製品／コンポネントのニーズ お客様が求める価値：環境・省エネ・長寿命・耐劣化・メンテレス・低コスト・電動化対応など 摩擦・摩耗・温度特性 強度・密着・耐食 環境負荷・収率・コスト 【出典】 https://www.eneos.co.jp/company/rd/intro/low_carbon/efuel.html 20/33
- 22. （１）再エネ合成燃料触媒探索②探索スキームとMatlantis検証 【スキーム】不均一触媒では「吸着」「反応」「脱離」の反応速度が性能を決める。 ・始終状態(IS, FS)と遷移状態(TS)のΔG より素反応の反応速度定数kが算出可能(遷移状態理論) →Matlantisでは従来より圧倒的高速に算出可能 ・各素反応を連立することで、収率等の予測が可能（Microkinetics） 【課題１】Matlantisの精度は十分か？ … [1] Bart Zijlstra, Catalysis Today 342, 131-141 (2020). 50種類のNEB計算についてDFT計算[1]と比較 →十分な精度を確認 【引用】S. Takamoto et al., arXiv: 2106.14583 (2021). 【課題２】全素反応を全候補触媒で計算するのは非効率 →重要素反応の絞込 Co触媒においてはCOの解離反応の速度上昇 （＝活性化エネルギーの低下）が重要 正の寄与No1: CO* ⇒ C* + O* 感度＝ ・基準触媒でのMicrokineticsを作成 ・各素反応で反応速度定数k変化させ 連鎖成長確率αの変化を計算 →感度が大きい素反応が重要素反応 CO* C＊ O＊ 22/33
- 23. （１）再エネ合成燃料触媒探索 ③触媒提案 Matlantisを用い様々な触媒で計算実施 ・基準のコバルト触媒に１種類添加する場合バナジウムが有望 → 実験事実[1]と合致 ・3種以上の系につき9300種の反応計算を実施し性能の高い触媒を抽出 従来計算や実験では20年かかる手法を1週間で完了 Co+V触媒でのC-O解離反応 Coのみ Co+V 障壁低下 55kJ/mol 置換による活性化エネルギー変化 （Coのみの基準を１） CO解離反応 エネルギーダイアグラム 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 Ag Ce K Li Mg Mn Na Pt Ru V Zn Eact/ Eact_Co[-] 置換元素 Co+1種類添加の効果 良 良 基準 [1] K. Shimura, T. Miyazawa, T. Hanaoka, and S. Hirata, Applied Catalysis A: General 494, 1 (2015). 23/33 【引用】S. Takamoto et al., arXiv: 2106.14583 (2021).
- 24. 触媒安定性評価 24/33 MCMC(Multi Canonical Monte Carlo)にて表面安定性を評価 計算条件：Co+V 324原子,573K,20万回試行 V表面偏在から開始 V中間偏在から開始 どちらも偏在解消され、表面にも一部V残る結果 Pt/AuではAuが表面に偏在
- 25. （２） 水素キャリア（MCH⇔H2+TOL）触媒反応解析 CH3 CH3 FCV/発電 再エネが豊富な海外から再エネを効率よく、大量に運んでくるための技術を開発中 MCH 再生可能エネルギー 電解セル 水 ﾄﾙｴﾝ 電気 O2 TOL H2 ＋3H2 トルエンからMCHを 一段階で製造 ⇒ Direct MCH® 脱水素 再エネ水素利用 輸送 25/33
- 26. 0.0 1.0 2.0 3.0 4.0 5.0 ＯER電極の過電圧を予測 黒：MATLANTIS計算値 青：文献値[1] ΔE eV （２） 水素キャリア（MCH⇔H2+TOL）触媒反応解析 CH3 CH3 FCV/発電 MCH 再生可能エネルギー 電解セル 水 ﾄﾙｴﾝ 電気 TOL O2 H2 ＋3H2 トルエンからMCHを 一段階で製造 ⇒ Direct MCH® 脱水素 再エネ水素利用 輸送 [1] G. T. K. K. Gunasooriya and J. K. Nørskov*, ACS Energy Lett., 2020, 5, 12, 3778–3787 [2]武藤 https://catalog.lib.kyushu-u.ac.jp/opac_download_md/2236174/eng2810.pdf 電解反応段階の中間構造 *OH *O *OOH IrO2（101） Over Potential Matlantis 0.37V 文献[1]（DFT）0.41V 実験[2](@1A/cm2) 0.35V 再エネが豊富な海外から再エネを効率よく、大量に運んでくるための技術を開発中 26/33 黒：MATLANTIS計算値 青：文献値[1] 最も差が大きい過程
- 27. （２） 水素キャリア（MCH⇔H2+TOL）触媒反応解析 CO分子 DFT計算とエネルギーダイアグラム一致 Matlantis CH3 CH3 FCV/発電 MCH 再生可能エネルギー 電解セル 水 ﾄﾙｴﾝ 電気 O2 TOL H2 ＋3H2 トルエンからMCHを 一段階で製造 ⇒ Pt(111)面におけるMCH脱水素反応 Direct MCH® 脱水素 再エネ水素利用 輸送 再エネが豊富な海外から再エネを効率よく、大量に運んでくるための技術を開発中 27/33
- 28. 全固体のリチウムイオン電池への応用が期待されているLi10GeP2S12（LGPS）のLi拡散を計算 Z軸方向 のLi移動 大きい 結晶構造は 維持 （３）固体電解質中のLi拡散 Langevin dynamics [1] Mo et al. Chem.Mater. (2012) 24, 15-17 [2] Y. Kato, et. al. Nat. Energy 1, 16030. Matlantis DFT[1] 実験[2] 230 210 242 活性化エネルギー（meV) PBC 描画のみOFF 実験や既存DFT文献とよく一致。DFTでは計算時間がかかる低温側でも計算・解析することが可能 引用 渡邊 https://matlantis.com/ja/cases/calculation004/ Z X,Y 28/33
- 29. （４）潤滑油 ①粘度予測（RNEMD） 0.0 0.5 1.0 0.0 0.5 1.0 実験値 (mPa·s) 計算値 (mPa·s) 逆非平衡MD法を用い炭化水素液体の粘度を計算し実験値とよく一致 低粘度潤滑油の設計、電池電解質の劣化メカニズム解明などへの応用を目指す。 運動量 スワップ 液体モデル 特定2領域の運動量をスワップすることで、せん断 流を発生させ、粘度を計算 𝐽𝑧 𝑝𝑥 = 𝑃𝑡𝑜𝑡 2𝑡𝐿𝑥𝐿𝑦 η: 粘度、v: 速度 x, z: 位置、J: フラックス Ptot: モーメント交換量 L: セル長、t: 時間 𝜂 = − 𝐽𝑧 𝑝𝑥 𝜕𝑣𝑥/𝜕𝑧 z x ■ 逆非平衡MD法（RNEMD） ■ NNPによるアルカンの粘度計算例 【参考文献】[1] F. Müller-Plathe, Phys. Rev. E, 59, 4894 (1999). [2] J. R. Rumble, CRC Handbook of Chemistry and Physics, CRC Press/Taylor & Francis. [3] J. H. Dymond and H. A. Oye, J. Phys. Chem. Ref. Data, 23, 41 (1994). 【RNEMDの計算条件】 スワップペア ：1 スワップ頻度 ：50 積分時間 ：1 fs 温度 ：298 K ステップ数 ：2x105 n-C5H12 n-C6H14 n-C7H16 n-C8H18 n-C9H20 n-C10H22 [2][3] [1] 高精度な粘度予測（R2 > 0.99）を実現 (+) (－) 【引用】小野寺ほか，フロンティア，3 (2021) 161 小野寺ほか，トライボロジー会議2021秋・松江 予稿集，B21 (2021) 133 29/33
- 30. （4）潤滑油 ②トライボフィルム フォスファイトからリン化鉄主体のトライボフィルムが生成する初期過程を解析 ➢ 従来の高精度な第一原理MD[1]と一致する結果 ➢ 従来法で数年かかる計算を半日に短縮。加えて、大規模・複雑系のトライボ現象予測が可能 面 圧 Fe(110) Fe(110) メトキシ基の解離により、 境界潤滑場での耐摩耗性 向上や焼付き防止に資す るリン化鉄の膜生成 分解後の構造 O P C H O O C C H H H H H H Fe Fe FexP 全原子数：208 【参考文献】 [1] S. Loehle et al., Lubricants, 6, 31 (2018). 【引用】小野寺ほか，フロンティア，3 (2021) 161 小野寺ほか，トライボロジー会議2021秋・松江 予稿集, B21 (2021) 133 30/33
- 32. Matlantisの展望 計算規模（原子数・回数） 計算精度 Full-CI CCSD DFT 古典MD Ab-initio MD Matlantis 理想 精度向上 対応原子数の向上 ・更なる高速化 精度向上：より広範囲での検証・教師データ追加 D3補正などの追加対応（済）・転移学習等の検討 規模速度：NNアーキテクチャの深化・計算環境の増強 機能拡張：物性計算アルゴリズムの拡充 人類把握分子 1012 ＜＜ 未知* 10６0 ⇒ 未開の海への探索に向けた羅針盤になるべく更なる性能向上を目指す。 *C,N,O,Sを30個以下しか持たない分子[Bohacek 96] 32/33
- 33. デジタルを活用した様々な領域での挑戦 第一原理計算 ＭD CFD プロセス・プラント 物流システム 運転制御 ・適材適所のシミュレーション／モデル化が今後も益々重要（マルチスケール・フィジックス） ⇒ドメイン知識（物理化学モデル等）も活かした「AI」と「最適化」が革新の鍵 ・オープンイノベーション ⇒個社では難しい課題もスタートアップ・産官学・学会連携で革新が可能！ 計算規模 社会連携 EMS With AI With AI カーボンニュートラルをはじめ、様々な課題への挑戦を継続 素材開発 対象 デジタル モデル例 With AI 変革 33/33 PFCC社 HP：Matlantis https://matlantis.com/